Регистрация / Вход
Прислать материал

14.604.21.0083

Аннотация скачать
Постер скачать
Общие сведения
Номер
14.604.21.0083
Тематическое направление
Индустрия наносистем
Исполнитель проекта
Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук
Название доклада
Разработка квантовых сенсоров на основе карбида кремния и создание диагностического приборного комплекса для сканирующей магнитометрии и термометрии
Докладчик
Солтамов Виктор
Тезисы доклада
Цели и задачи исследования
Основной целью исследования является создание квантовых сенсоров магнитных полей и температуры на базе спиновых свойств центров окраски в карбиде кремния, и разработка оптического конфокального спектрометра магнитного резонанса (Спектрометра) для создания нового класса приборов оптической квантовой магнитометрии и термометрии с нанометровым пространственным разрешением. Подход к измерениям магнитных полей и температуры с использованием центров окраски в твердотельных кристаллических матрицах основан на эффекте оптического выстраивания (поляризации) спиновых уровней этих центров с последующей возможностью регистрации сигнала оптически детектируемого магнитного резонанса (ОДМР). Частота сигнала ОДМР зависит как от величины внешнего магнитного поля, так и от температуры, измеряя частоту сигнала ОДМР, можно с высокой точностью определять величину внешнего магнитного поля и температуру окружения. Таким образом, основные задачи, решаемые в ходе проекта, были направлены на поиск и идентификацию оптически активных центров окраски в карбиде кремния, спиновые свойства которых позволяют регистрировать сигнал ОДМР. Последующий отбор центров окраски в карбиде кремния, удовлетворяющих оптимальным требованиям магнитометрии и термометрии. Интеграция карбида кремния, содержащего центры окраски, в Спектрометр для создания нового класса приборов сенсорики - магнитометрии и термометрии с нанометровым пространственным разрешением.
Актуальность и новизна исследования
Спин является чисто квантовомеханическим объектом, спиновые явления начинают играть решающую роль при разработке приборов на основе наноразмерных структур. Так, спиновые и оптические свойства отрицательно заряженного азотно-вакансионного (NV) центра окраски в алмазе, можно использовать для создания высокочувствительных квантовых сенсоров магнитного поля и температуры с нанометровым пространственным разрешением [D. R. Glenn et al., Single-cell magnetic imaging using a quantum diamond microscope, Nature Methods 12, 736–738 (2015); G. Kucsko et al., Nanometre-scale thermometry in a living cell, Nature 500, 54-58 (2013)]. Центры окраски в кристаллах могут служить базой для создания нового типа сенсоров, позволяющих исследовать вещества с высоким разрешением. Тем не менее, у NV центра в алмазе существует ряд принципиальных недостатков, основными из которых являются слабо совместимый с биологическими объектами диапазон флуоресценции (видимый) и невысокая технологичность алмаза. Поэтому сейчас ведутся активные работы по поиску центров окраски в более технологически-совершенных материалах, центры окраски в которых обладают достоинствами NV центров, но лишены его недостатков. Нашей группой одной из первых в мире было предложено использовать для этих целей центры окраски в карбиде кремния [V.A. Soltamov et al., Room Temperature Coherent Spin Alignment of Silicon Vacancies in 4H- and 6H-SiC, Phys. Rev. Lett., 108, 226402 (2012); P.G. Baranov et al., Silicon vacancy in SiC as a promising quantum system for single-defect and single-photon spectroscopy, Phys. Rev. B. 83, 125203 (2011)]. В настоящий момент, многие университеты и научно-исследовательские институты мира включились в эту работу.
Описание исследования

Концепция использования магнитооптических свойств высокоспиновых (S≥ 1) состояний центров окраски в кристаллических матрицах для измерения физических характеристик окружающий рабочее тело сенсора среды была предложена в работе [Chernobrod, B. M. & Berman, G. P. Spin microscope based on optically detected magnetic resonance. J. Appl. Phys. 97, 014903 (2005)]. Суть подхода заключается в том, что высокоспиновые состояния уже в нулевом магнитном поле расщеплены, за счет диполь-дипольного взаимодействия между спинами системы и за счет действия кристаллического поля. Наведенное таким образом расщепление спиновых уровней принято обозначать как ZFS (Zero Field Splitting).  Очевидно, что центр окраски должен формировать высокоспиновое состояние, минимум триплетное (S= 1). Известно, что под действием облучения кристалла светом видимого или инфракрасного диапазонов электронные спины центров окраски могут быть поляризованы, а приложение внешнего резонансного радиочастотного поля приводит к явлению магнитного резонанса, который может быть зарегистрирован по изменению интенсивности наблюдаемой люминесценции, возникающей при оптическом возбуждении центра (фотолюминесценция (ФЛ)). Поскольку частота магнитного резонанса чувствительна к величине внешнего магнитного поля, регистрируя интенсивность люминесценции, как функцию частоты радиочастотного поля, можно с высокой точностью определить величину внешнего магнитного поля. Во многих случаях величина ZFS зависит от температуры и изменение последней так же наводит сдвиг в частоты магнитного резонанса в нулевом магнитном поле, что позволяет осуществлять локальные измерения температуры. Из вышесказанного следует, что центры окраски в кристаллической матрице должны удовлетворяют следующим критериям. Центр должен формировать глубокий энергетический уровень в запрещенной энергетической зоне кристалла (высокая тепловая изоляция электронов); электронное спиновое состояние парамагнитного центра должно быть не ниже S=1; Центр должен обладать интенсивной фотолюминесценцией при комнатной температуре и каналом спин-зависимой безызлучатльной рекомбинации, приводящего к выстраиванию спинов основного состояния центра, поскольку это предоставляет возможность регистрировать ОДМР. Кристаллическая матрица должна представлять собой широкозонный полупроводник с непрямой запрещенной зоной. "Непрямозонность"  обеспечивает рекомбинационные светоиндуцированные процессы через глубокие центры, лежащие в запрещенной энергетической зоне. Широкая запрещенная зона необходима для термоизоляции электронного состояния центра. В рамках работ по решению поставленных задач сублимационным методом были выращены монокристаллы карбида кремния (SiC) трех основных кристаллических модификаций (политипов) - гексагональных (4H и 6H) и ромбической (15R), в том числе и монокристаллы с модифицированным изотопным составом. Для создания центров окраски, кристаллы SiC облучлись электронами, протонами, нейтронами. Методами конфокальной микроскопии, рамановской спектроскопии, электронного парамагнитного резонанса (ЭПР), двойного электронно-ядерного резонанса (ДЭЯР) и ОДМР исследовались спиновые и оптические свойства радиационных дефектов с целью выявления оптимальных центров окраски и политипа SiC для создания на их основе квантовых сенсоров магнитных полей и температуры с учетом критериев, указанных выше. В результате исследований было установлено, что оптимальными центрами окраски для целей квантовой сенсорики являются вакансионные кремниевые центры. Спектр возбуждения ФЛ этих центров и  фотолюминесценция лежат в ближнем ИК диапазоне: 780 - 808 нм и 860 - 1000 нм, соответственно, что совпадает с окном прозрачности биологических объектов. Величина ZFS, определенная методами ЭПР, ДЭЯР и ОДМР, лежит в мегагерцовом диапазоне (27 - 200 МГц), который является технически освоенным с точки зрения ЯМР томографии. Показано, что основное состояние этих центров окраски может быть оптически выстроено при комнатной температуре за счет наличия в системе энергетических уровней цикла накачки канала спин-зависимой рекомбинации. Данное обстоятельство позволило провести оптическую регистрацию сигналов ОДМР при комнатной температуре и выше. Был создан Спектрометр, отвечающий оптимальным условиям регистрации ОДМР этих центров окраски, и разработаны методы измерений температуры и магнитных полей с использованием SiC с вакансионными кремниевыми центрами в качестве сенсоров.    

 

Результаты исследования

Были разработаны методы оптического детектирования магнитного резонанса по люминесценции в диапазоне 1 МГц – 4 ГГц. Показано, что изменение размеров кристаллов карбида кремния не влияет на фундаментальные магнитооптические свойства вакансионных кремниевых центров (VSi -центров) в нем. Методами электронного парамагнитного резонанса, высокочастотного спинового эха, двойного электронно-ядерного резонанса было показано, что VSi -центры, перспективные для квантовых сенсоров представляют собой отрицательно заряженную вакансию кремния, возмущенную кристаллическим полем, возникающим вследствие наличия нейтральной вакансии углерода, расположенной вдоль гексагональной кристаллической оси кристалла. Была разработана методика создания лабораторных образцов карбида кремния и изготовлены лабораторные образцы карбида кремния, содержащие ОДМР-центры заданного типа в заданной концентрации для настройки и калибровки спектрометра. Изготовлен макет Спектрометра. Макет Спектрометра позволяет проводить измерения ОДМР вакансионных кремниевых VSi -центров в SiC при оптическом возбуждении в ближнем ИК диапазоне и при регистрации флуоресценции в ближнем ИК диапазоне. Методом ОДМР были исследованы свойства возбужденных состояния VSi -центров в SiC политипов 6H, 4H и 15R SiC. Показана возможность измерение температуры окружения с использованием регистрации спектров ОДМР по антипересечению уровней VSi -центров в возбужденном состоянии. Показано, что данный способ измерений температуры является принципиально новым и значительно упрощает конструкцию квантового прибора для измерения температуры, поскольку не требует использования радичастного (микроволнового) генератора.  1) Показана возможность регистрации ОДМР на центрах окраски в SiC вплоть до 577K. Таким образом, у открытых нами центров нет аналогов в SiC. Существует только один аналог в алмазе (NV центр). 2) Способ измерений температуры является принципиально новым и значительно упрощает конструкцию  прибора для измерения температуры, поскольку не требует использования радичастного (микроволнового) генератора. Показано, что на возбужденных состояния вакансионных кремниевых ОДМР-центров в карбиде кремния можно создать оптический квантовый термометр с точностью определения температур вплоть до 50 мкК√Hz. 3) Способ измерения температуры отличается простотой от существующих способов, поскольку в нем отсутствует радиочастотное (микроволновое) возбуждение образца. Что важно, поскольку во многом упрощает и удешевляет метод измерения температуры на основе квантовых сенсоров.  Уникальным свойством вакансионных кремниевых центров в SiC является то, что параметр тонкой структуры (D) их возбужденного состояния кране сильно зависит от температуры (температурный сдвиг 2.1MHz/K), что, как указано выше, легло в основу принципов квантовой термометрии на их основе, тогда как в основном состоянии параметр D не зависит от температуры совсем - уникальная ситуация, когда на одном типе центров возможно реализовать и квантовый термометр, и квантовый магнитометр.  Чувствительность квантовых сенсоров магнитных полей достигает величины  порядка 10 нТ/√Гц. 

Практическая значимость исследования
Полученные в ходе проекта результаты могут быть использованы для проведения опытно-конструкторских работ,
направленных на создание спектрометра для квантовой магнитометрии и термометрии (диагностического комплекса) с
использование карбида кремния в качестве квантовых сенсоров магнитных полей и температур.
Области применения:
- контроль направленной имплантации, позиционирования, химической природы отдельных примесных атомов
(например, фосфор, мышьяк, азот, бор, алюминий, алмаз) при создании приборов микроэлектроники, спинтроники
- магнитометрия с наноразмерным разрешением (nanoscale imaging magnetometry) для получения внутриклеточного
спинового (электронного и ядерного) изображения, наноразмерное зондирование магнитных полей нейронов, белков,
создание биометок и т.д.
- сверхлокальный контроль температур, за счет использования субмикронных зондов из карбида кремния
В результате проекта будет создана принципиально новая продукция, которая позволит значительно усилить конкурентные
преимущества российской науки и бизнеса. В результате проекта будет получены принципиально новые разработки, которые
позволят значительно усилить конкурентные преимущества российской науки и бизнеса.
Разрабатываемые сенсоры ориентированы на широкое применение в научно-исследовательских организациях и фирмах
производителях наукоемкой продукции и будут конкурентоспособными на мировом рынке. Выполнение данного проекта
обеспечит возможность использовать разработанные сенсоры для создания высокочувствительного диагностического комплекса для магнитометрии и термометрии и осуществить переход от прикладных научных исследований к опытно-конструкторским разработкам по теме: «Разработка спектрометра для квантовой магнитометрии и термометрии».
Постер

14.604.21.0083.ppt