Регистрация / Вход
Прислать материал

14.616.21.0006

Аннотация скачать
Общие сведения
Номер
14.616.21.0006
Тематическое направление
Индустрия наносистем
Исполнитель проекта
федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Московский государственный университет имени М.В.Ломоносова"
Название доклада
ВУФ-спектроскопия твердых тел в масштабе коротких времен
Докладчик
Каменских И.А.
Тезисы доклада
Цели и задачи исследования
Задача: создание научно-технической базы для ВУФ-спектроскопии твердых тел в масштабе коротких времен на современных накопителях и лазерах на свободных электронах.
Цели проекта:
модернизация установки Локус на канале накопителя Сибирь-1 в НИЦ "Курчатовский институт";
проведение подготовительных работ для перенесения ее на накопитель Сибирь-2;
формирование сообщества потенциальных пользователей станции Локус;
подготовка установки Superlumi с расширенными возможностями для измерений с пикосекундным временным разрешением к переносу на канал P66 накопителя PETRA III в немецком центре синхротронного излучения DESY;
развитие теоретической базы для анализа данных ВУФ-спектроскопии;
интеграция российских исследователей в высокотехнологичную среду европейского исследовательского центра DESY.
Актуальность и новизна исследования
Объекты исследований - новые функциональные материалы для различных областей науки, техники и промышленности обуславливают актуальность и новизну. Например, для создания времяпролетных позитрон-эмиссионных томографов требуются сцинтилляторы с временным разрешением в десятки пикосекунд. Аналогичные требования предъявляют к сцинтилляционным детекторам ускорители физики высоких энергий нового поколения. За счет сверхбыстрой регистрации можно существенно улучшить пространственное разрешение позитрон-эмиссионного томографа и повысить его отношение сигнал/шум, а в случае детекторов в физике высоких энергий – различать отдельные события, возникающие в течение столкновения двух сгустков в коллайдерах с высокой светимостью. В настоящий момент материалы с такими временными характеристиками, пригодные для практического применения, отсутствуют: быстрые сцинтилляторы с активаторным свечением дают временное разрешение не лучше 150 пикосекунд; недостатками кристаллов с кросслюминесценцией являются сопутствующая медленная компонента свечения и спектральный состав сверхбыстрого свечения, не соответстветствующих области спектральной чувствительности приемников на базе SiPM. В рамках проекта проводится исследование внутризонной люминесценции, обеспечивающей необходимое сверхвысокое временное разрешение. Для разработки эффективных материалов с такой люминесценцией требуется исследование влияния электронной структуры материала на свойства внутризонной люминесценции, именно такую информацию дает ВУФ-спектроскопия. Другим направлением исследований является инжиниринг люминесцентных свойств твердых растворов, применяемых в белых светодиодах и криосцинтилляторах.
Описание исследования

Спектроскопические методы традиционно применяются для исследования электронной структуры твердых тел и процессов релаксации энергии в них. Они позволяют исследовать оптические константы (диэлектрическую проницаемость, коэффициенты поглощение, преломления и отражения), которые непосредственно определяются электронной структурой исследуемых объектов, а также многообразие вторичных процессов, возбуждаемых в твердых телах, таких как люминесценция, фотоэмиссия, дефектообразование и т.д. Для диэлектрических кристаллов с широкой запрещенной зоной наиболее информативным энергетическим диапазоном является ВУФ-область спектра. ВУФ-спектроскопия твердых тел поставляет информацию об эволюции процессов релаксации энергии электронных возбуждений, к которым сводятся процессы, происходящие при поглощении более высокоэнергетических квантов. С появлением новых функциональных материалов ВУФ-спектроскопия становится необходимым инструментом для решения новых экспериментальных и теоретических задач. Так для скоррелированных твердых тел перераспределение энергии при критических фазовых переходах приводит к реорганизации электронной структуры вплоть до 35 эВ. На границах раздела в перовскитных гетероструктурах SrTiO3/LaAlO3 образование двухмерного электронного газа требует реорганизации электронной структуры соответствующих материалов вплоть до 25 эВ. Создание оксидных пленок и наноструктур с заданными свойствами представляет собой еще одну область инжиниринга новых материалов, где ВУФ-спектроскопия способна предоставить уникальную информацию, позволяя отделить эффекты, связанные с квантово-размерными ограничениями, от появления новых фаз, обусловленного легированием, изменяющим фазовую диаграмму, разупорядочения и внутренних напряжений.

Временная структура синхротронного излучения с типичной длительностью импульсов в несколько десятков пикосекунд и расстоянием между ними порядка сотен наносекунд эффективно используется для исследования процессов релаксации энергии, характеризуемых наносекундными временами. Разрабатываемая в рамках настоящего проекта методика pump-probe с использованием синхротронного и лазерного излучения позволит улучшить временное разрешение до десятков пикосекунд. Такие экспериментальные возможности чрезвычайно важны для исследования пикосекундных процессов релаксации и, вместе с широким спектральным диапазоном, также являющимся несомненным достоинством синхротронного излучения, они позволят получить новую информацию по процессам разгорания люминесценции, эффективно исследовать сверхбыстрые сцинтилляторы. Они также подготавливают экспериментальную базу для люминесцентных исследований на новых источниках ихлучения - лазерах на свободных электронах.

 

Результаты исследования

Проведены экспериментальные и теоретические исследования люминесцентных свойств кремниевых наночастиц в диэлектрических матрицах (оксидах, оксинитридах и нитридах) в широкой спектральной области. Несмотря на обилие работ  по наноструктурированным системам процессы размножения электронных возбуждений в них и Оже-релаксации дырочных возбуждений изучены недостаточно. Рассматривалась задача переноса высокоэнергетических возбуждений, создаваемых ВУФ фотонами и ионизирующим излучением в оксиде кремния в наночастицы кремния, внедренные в оксид. Для оценок вероятности переноса возбуждений в таком процессе определяющую роль играют соотношения плотностей различных двухчастичных (например, электронно-дырочных пар, компоненты которых могут принадлежать как наночастицам, так и матрице) и многочастичных (например, биэкситонов и более сложных состояний из двух и более электронно-дырочных пар) состояний электронной подсистемы наночастиц , внедренных в оксид кремния. Проведена классификация таких состояний и оценены вероятности перехода между ними, что дает информацию о механизмах релаксации высокоэнергетичных возбуждений в системе наночастиц в диэлектрической матрице.

Проанализированы методы повышения световыхода сцинтилляторов на основе твердых растворов замещения. Проведено исследование оптических и люминесцентных свойств новых сцинтилляционных кристаллов вольфраматов, а именно легированных вольфраматов свинца и цинка, а также твердых растворов ZnxMg1-xWO4, и путей улучшения этих свойств. Кроме того, исследованы твердые растворы замещения на основе боратов, фосфатов и ванадатов иттрия и лютеция (номинально чистых и активированных церием или европием). Единая модель, объясняющая повышение световыхода твердых растворов при 0 < x < 1 для разных классов веществ, отсутствует. Одна из гипотез связывает наблюдаемую тенденцию с немонотонным изменением длины термализации возбуждений с изменением состава. Была разработана методика определения длины термализации по энергетической зависимости кинетики люминесценции. Спектры возбуждения собственной люминесценции вольфраматов (люминесценции автолокализованных экситонов) измерены в области фундаментального поглощения; проведено их моделирование в области энергий от ширины запрещенной зоны Eg до порога размножения электронных возбуждений (11-12 эВ) с учетом генетической рекомбинации с использованием модели Онсагера. Для всех исследованных твердых растворов установлены особенности преобразования энергии при высокоэнергетическом возбуждении. Показано, что в материалах с активаторной люминесценцией зависимость световыхода от длины термализации может быть замаскирована особенностями передачи энергии от матрицы активатору, например, относительным расположением возбужденного состояния активатора и дна зоны проводимости. Для твердых растворов со структурой граната, активированных церием, предназначенных для использования в белых светодиодах, выбраны наиболее перспективные, позволяющие решить проблему термической стабильности, биннинга и улучшить цветопередачу.

Рассмотрено соотношение электронного и фононного каналов релаксации в треке ионизирующей частицы в диэлектрике, определяющее эффективность сцинтилляционного процесса. Произведена оценка размеров возбужденных областей в различных типах кристаллов. Полученные результаты соответствуют мировому уровню, в отдельных случаях определяя его.

 

 

 

 

 

Практическая значимость исследования
Практическое значение имеют как сооружаемые станции для ВУФ спектроскопии, так и результаты иссдования новых функциональных материалов.
В настоящее время в мире отсутствуют специализированные станции для вакуумной ультрафиолетовой спектроскопии с использованием синхротронного излучения. Опыт станции Superlumi, по результатам работ на которой за 25 лет опубликовано около 1000 статей в ведущих научных журналах, продемонстрировал потенциал ВУФ-спектроскопии и ее востребованность. По нашим оценкам, введения в строй станций Локус и Superlumi ожидают ученые 29 лабораторий ведущих университетов и НИИ России и Европы, которые специализируются на исследовании и создании люминесцирующих материалов и детекторов излучения.
Сообщество пользователей станции Superlumi объединяет 29 исследовательских групп из 14 стран Европы, России и СНГ, при этом использование единой экспериментальной базы способствует эффективному научному сотрудничеству, плодотворному обмену научными идеями и развитию экспериментальных методик. Мы надеемся, что возобновление работы данной станции, и также модернизация станции Локус, которые проводятся с учетом пожеланий пользователей, будут служить дальнейшему развитию международного сотрудничества.
Разработка новых сцинтилляторов, люминофоров, наноструктурированных материалов осуществляется в тесном сотрудничестве с их потенциальными потребителями и производителями.