Регистрация / Вход
Прислать материал

14.607.21.0084

Аннотация скачать
Постер скачать
Общие сведения
Номер
14.607.21.0084
Тематическое направление
Энергоэффективность, энергосбережение, ядерная энергетика
Исполнитель проекта
Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт высокотемпературной электрохимии Уральского отделения Российской академии наук
Название доклада
Физико-химические основы пироэлектрохимической переработки отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) в замкнутом топливном цикле (ЗЯТЦ) ядерных энергетических установок с использованием расплавленных солей
Докладчик
Хохлов Владимир Антонович
Тезисы доклада
Цели и задачи исследования
Будущее мировой ядерной энергетики связано с разработкой новых эффективных способов переработки ОЯТ, которые могут быть включены в систему короткозамкнутого ядерного цикла. Для ускоренной переработки высокооблученного маловыдержанного топлива (металлического, оксидного, нитридного, карбидного) реакторов на быстрых нейтронах весьма перспективны безводные методы регенерации, в том числе электрохимические, с использованием термически- и радиационно-стойких солевых расплавов. Жидкое состояние соли при относительно невысоких температурах позволяет наиболее просто решить важную для радиохимических технологий задачу разделения фаз. Преимущества, возникающие при использовании солевых расплавов в ядерных технологиях, хорошо вписываются в стратегию развития современной атомной энергетики, которая базируется на нескольких важнейших принципах, обеспечивающих: - естественную безопасность ядерных энергетических установок, которая исключает крупные реакторные аварии с выбросами радиоактивных продуктов в природную среду; - режим нераспространения ядерных материалов, который не позволяет бесконтрольно производить атомное оружие; - замыкание ядерного топливного цикла атомных энергетических установок с малоотходной переработкой отработавшего ядерного горючего, обеспечивающего его воспроизводство. Целью настоящего исследования является физико-химическое обоснование электрохимической переработки отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) в замкнутом топливном цикле (ЗЯТЦ) ядерных энергетических установок, включая реакторы на быстрых нейтронах, с использованием расплавленных солей, обеспечивающих разделение близких по своим свойствам продуктов ядерных реакций.
Актуальность и новизна исследования
Солевые, особенно фторидные и хлоридные, расплавы, как никакие другие жидкие среды (вода и органические вещества), благодаря термической и радиационной стойкости, высоким электро- и теплопроводности и др. могут успешно использоваться в атомной энергетике как регенеративные среды для малоотходной переработки отработавшего ядерного топлива (ОЯТ). При этом в топливный контур возвращается обогащенное ядерное горючее, обеспечивается минимизация объемов «долгоживущих» продуктов деления, предназначенных для «захоронения», и практически исключаются вредные факторы воздействия на человека и окружающую среду.
В настоящее время во многих странах с развитой ядерной энергетикой разрабатываются безводные «жидкосолевые» способы переработки ОЯТ, которые включаются в систему короткозамкнутого ядерного цикла. Возможности и пути совершенствования электрохимической регенерации ядерного топлива могут быть раскрыты только на основе комплексного исследования физико-химических свойств расплавленных солевых электролитов, развития теории и экспериментальных исследований протекания электродных реакций в расплавленной системе «металл – соль» и изучения термодинамики этих процессов. Из=за сложности экспериментального изучения солевых расплавов даже при относительно невысоких температурах (400-600о С) необходимой информации не вполне достаточно. Поэтому для обоснования возможности переработки облученного ядерного топлива актуальным является как можно более полное экспериментальное изучение термодинамические свойства актинидов и лантаноидов, как в металлических, так и в солевых расплавах.
Описание исследования

Для достижения поставленной цели был решен комплекс задач с использованием современной научной аппаратуры, анализа имеющейся информации по свойствам расплавленных солей и низкоплавких переходных металлов, оригинальных модельных подходов к электрохимическим процессам и др. Среди них можно выделить базовые проблемы:

- выбор расплава-растворителя и жидкометаллического катодного материала;

- новые экспериментальные сведения о физико-химических и электрохимических свойствах расплавленных солевых электролитов в зависимости как от содержания растворенных соединений актинидов и лантанидов, так и температуры, включая

  • температуру ликвидуса,
  • теплоту фазового перехода,
  • термостабильность,
  • растворимость компонентов ОЯТ,
  • теплоемкость,
  • теплопроводность,
  • электропроводность,  
  • редокс-потенциалы,
  • электродные потенциалы актинидов,лантанидов и продуктов деления,
  • скорость электрохимических реакций;

- коррозионная активность расплавленных солевых электролитов и жидкометаллических электродных материалов по отношению к конструкционным материалам электролизера;

- модель температурных и электрических полей  в аппарате для электрохимической переработки ОЯТ.

Эти данные являются основой для разработки и тестирования лабораторных и опытных установок с расплавленными солевыми электролитами и жидкометаллическими электродами для изучения электрохимического разделения актинидов и лантанидов, которые весьма близки по своим свойства, а также для верификации разработанной модели.

Результаты исследования

Среди основных результатов выполненных прикладных научных исследований следует выделить:

- разработку аппаратуры для осуществления способов синтеза и очистки солевых композиций на основе эвтектической смеси хлоридов лития и калия, содержащих трихлориды урана и редкоземельных элементов (смесей солей, близких по составу к реальным электролитам, исключающих присутствие в них кислородсодержащих примесей;

- результаты  экспериментальных исследований особенностей «мягкого» хлорирования мононитрида урана в расплаве (LiCl-KCl)эвт. + CdCl2, указывающих на протекание при температурах ниже 650оС побочных процессов;

- впервые полученные экспериментальные данные по тепловым свойствам солевых композиций на основе эвтектической смеси хлоридов лития и калия, на основе которых выявлены закономерности, связывающие теплоемкость и теплопроводность с составом и концентрацией электроактивных компонентов (солей урана, неодима, церия). молекулярной массой солевых смесей, средними радиусом и ионным потенциалом катионов, которые могут быть использованы для достаточно точного прогноза этих свойств у неизученных расплавов;

- экспериментальные значения удельной электропроводности, анализ которых показал, что при одной и той же температуре и мольной концентрации трихлоридов лантанидов и актинидов электропроводность их растворов в расплавленной эвтектической смеси хлоридов лития и калия, являющихся прототипами (имитаторами) реальных электролитических сред, участвующих в процессах пироэлектрохимической переработки ОЯТ, совпадает в пределах экспериментальной погрешности.

- опытные значения электродных потенциалов сплавов лантана, неодима и урана с жидкометаллическими катодными материалами, однозначно свидетельствующие о перспективности разработки технологических процессов с использованием биметаллических расплавов на основе галлия;

- прямые экспериментальные данные по коэффициентам разделения урана и лантанидов в расплавленных хлоридных электролитах;

- впервые полученные сведения о растворимости модельных компонентов ОЯТ (благородных металлов и нитридов урана, циркония, церия) и взаимодействию модельного нитридного топлива с расплавом эвтектической смеси хлоридов лития и калия (LiCl-KCl)эвт, содержащей хлориды урана и РЗМ;

- результаты всестороннего исследования коррозионной устойчивости стали 12Х18Н10Т в расплавах (LiCl-KCl)эвт, (LiCl-KCl)эвт-CeCl3, (LiCl-KCl)эвт-NdCl3, (LiCl-KCl)эвт-CeCl3–NdCl3-UCl3;

- модель процессов пироэлектрохимической переработки отработавшего топлива ядерных энергетических установок в галогенидных расплавах, позволившую оценить неоднородность теплового и электрического полей в электролизере;

- разработанные программы и методик исследовательских испытаний экспериментальных образцов солевых композиций на основе эвтектической смеси хлоридов лития и калия (LiCl-KCl)эвт, содержащие оригинальные решения и приемы для организации и проведения подобных исследований с различными объектами в других солевых средах.

Практическая значимость исследования
Новые экспериментальные данные по физико-химическим, электрохимическим, электротранспортным, теплофизическим и коррозионным свойствам галогенидных расплавов, содержащих соли актинидов и лантанидов продемонстрировали перспективность их использования как реакционных сред для электрохимической переработки отработавшего ядерного топлива.
Полученные результаты необходимы для разработки технической документации ОКР по теме: «Пироэлектрохимическая переработка отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) в замкнутом топливном цикле (ЗЯТЦ) ядерных энергетических установок с использованием расплавленных солей».
Опытная установка для исследования процессов ЗЯТЦ, позволившая экспериментально проверить разработанные по результатам выполненных работ решения и рекомендации по переработке отработавшего ядерного топлива в замкнутом топливном цикле ядерных энергетических установок в приближенных к реальным условиях.