Регистрация / Вход
Прислать материал

14.604.21.0153

Аннотация скачать
Постер скачать
Общие сведения
Номер
14.604.21.0153
Тематическое направление
Энергоэффективность, энергосбережение, ядерная энергетика
Исполнитель проекта
Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт физической химии и электрохимии им. А.Н. Фрумкина Российской академии наук
Название доклада
Термическая стойкость экстракционных систем на основе разветвленных углеводородных разбавителей для переработки отработавшего ядерного топлива
Докладчик
Белова Елена
Тезисы доклада
Цели и задачи исследования
Разработка научно-технических основ радиационно-, взрыво- и пожаробезопасной технологии экстракционной переработки отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) с использованием растворов трибутилфосфата (ТБФ) в изопарафиновом разбавителе.
Актуальность и новизна исследования
Исследование нового разбавителя для экстракционной системы Пурекс-процесса и комплексообразующих реагентов операции внутрицикловой регенерации экстрагента с целью обеспечения радиационно -, взрыво - и пожаробезопасности переработки ОЯТ, а также увеличения ресурса работы экстрагента и исключения осадкообразования. Научная новизна состоит в получении фундаментальных данных о параметрах экзотермических процессов в смесях упомянутых органических компонентов с азотной кислотой, в том числе деградированных, в изобарных и изохорных условиях. Научным результатом, ранее не известным в литературе, станут величины температуры вспышки исследуемых систем и интенсивность окислительных процессов в зависимости от температуры и поглощенной дозы облучения, содержания ТБФ и степени деградации экстрагента.
Описание исследования

Первый этап задач направлен на определение термической стабильности двухфазных систем «экстрагент - азотная кислота» при давлении выше атмосферного. Для определения безопасных условий работы эксперименты проводили в различных температурных диапазонах, варьируя концентрацию азотной кислоты и дозу облучения экстрагента. Предварительное облучение экстрагента ускоренными электронами проводили в накопительном режиме до доз 0,5; 1 и 2 МГр. Концентрация азотной кислоты во всех экспериментах составляла  4, 8 и 12 моль/л. Так как среда двухфазной экстракционной системы агрессивна, а объём проб довольно значителен, использовать стандартные лабораторные приборы для термического анализа невозможно. В ходе анализа научно-технической и патентной литературы была найдена установка, разработанная в ВАХЗ им. Тимошенко и усовершенствованная нами. В целом установка дает возможность определять динамику изменения температуры и скорость выделения газа от момента начала экзотермического процесса до его окончания.  С помощью методов ИК-спектроскопии и ЯМР определяли состав продуктов деградации до и после термолиза. Для определения нижнего температурного предела распространения пламени в исследуемой системе также была сконструирована собственная установка.

На втором этапе разрабатывается проект Технического Задания на проведение ОТР по теме: «Разработка экстракционной технологии переработки ОЯТ с использованием растворов 30%ТБФ в Изопаре-М». Предложены рекомендации по использованию разработанной технологии в промышленности.

Разработан лабораторный технологический регламент по безопасному проведению экстракционной переработки ОЯТ с использованием растворов 30%ТБФ в Изопаре-М.

Будут проведены стендовые испытания экстракционной технологии переработки ОЯТ с использованием системы «30%ТБФ в Изопаре-М – HNO3», включая экстракцию ценных компонентов, промывки экстрагента, раздельного извлечения актинидов и внутрицикловой регенерации.

Результаты исследования

При выполнении ПНИ в 2016 г. «Радиационно-химическая и термическая стойкость экстракционных систем на основе разветвленных углеводородных разбавителей для переработки отработавшего ядерного топлива» проведены исследования в соответствии с планом-графиком ПНИ и получены следующие результаты, на основании которых сделаны выводы:

1. С учетом специфики исследования разработана методика определения  условий и параметров тепловых взрывов («стартовая» температура, максимальная скорость газовыделения, удельные объемы газообразных продуктов окисления) в системе «30%ТБФ в Изопаре-М – HNO3» при давлении выше атмосферного.

2. Впервые определены стартовые температуры тепловых взрывов, их продолжительность и интенсивность для системы «30%ТБФ в Изопаре-М– HNO3» при давлении выше атмосферного в зависимости от температуры (70-110оС), концентрации предварительно контактирующей азотной кислоты (4,3; 8,2; 12 моль/л), использующейся также в качестве водной фазы в двухфазной системе, и дозы предварительного облучения (0,5; 1 и 2 МГр) с целью определения условий возникновения теплового взрыва. Результаты проведенной работы свидетельствуют о том, что при нагревании двухфазных экстракционных систем в закрытых сосудах, несмотря на значительное содержание окислителя, в условиях проведения испытаний, не развивается интенсивное автокаталитическое окисление.

3. Разработана методика определения температуры вспышки (Твсп.з.т) и нижнего температурного предела распространения пламени (Тн) в системе «30%ТБФ в Изопаре-М – HNO3».

4. Впервые определены температура вспышки и нижний температурный предел распространения пламени в экстракционной системе «30%ТБФ в Изопаре-М – HNO3» в зависимости от концентрации предварительно контактирующей азотной кислоты (4,3; 8,2; 12 моль/л) и дозы предварительного облучения (0,5; 1 и 2 МГр). Показано, что при величинах поглощенной дозы облучения свыше 1 МГр экстрагент (30%-ный раствор ТБФ в Изопаре-М), бывший в контакте с азотной кислотой, переходит в категорию легковоспламеняющихся жидкостей со всеми вытекающими последствиями; для экстрагента, не контактировавшего с азотной кислотой, это происходит при величине поглощенной дозы облучения свыше 0,5 МГр. Содовая промывка экстрагента, облученного дозой до 2 МГр, повышает Тн до величины, близкой к величине Тн  «свежего» экстрагента.

5. Разработана и зарегистрирована Программа и методика проведения экстракционных испытаний технологии переработки ОЯТ с использованием облученных растворов 30% ТБФ в Изопаре-М, рег. № 178-02/910-248 от 12.05.2016.

Практическая значимость исследования
Полученные в ходе реализации проекта результаты, переданные индустриальному партнеру в виде технической документации, позволят внедрить исследованный разбавитель в экстракционную технологию переработки ОЯТ. Будет обеспечено обучение персонала индустриального партнера и консультации. Организация замены разбавителя будет проведена совместными силами коллектива исполнителя и индустриального партнера. Также будет организовано информирование потенциальных потребителей путем размещения информации в сети интернет. Внедрение новой технологии переработки ОЯТ даст существенный экономический эффект, поможет в решении экологических проблем долговременного хранения высокоактивных материалов и будет способствовать нераспространению ядерных материалов в окружающей среде.
Полученные данные могут быть внедрены на предприятиях ядерного топливного цикла - действующих ФГУП «ПО «Маяк» и будущих ОДЦ «ГХК», ПЯТЦ радиохимических производств.