Регистрация / Вход
Прислать материал

Нелинейное тушение радиоактивности цезия-137

ФИО
Андреев Степан Николаевич
Surname Name
Andreev Stepan Nikolaevich
Организация
ФГБУН Институт общей физики им. А.М. Прохорова Российской академии наук
Область наук
Физика и астрономия
Название доклада
Нелинейное тушение радиоактивности цезия-137
Project title
Nonlinear quenching of Cs-137 radioactivity
Резюме
Экспериментально исследован новый эффект – тушение радиоактивности цезия-137. Эффект состоит в монотонном уменьшении радиоактивности водного раствора соли этого нуклида (энергия гамма-кванта – 662 кэВ) при облучении импульсным лазерным излучением наночастиц золота, находящихся в растворе. Результаты обсуждаются с точки зрения усиления лазерного поля на наночастицах и взаимодействия его с плазмой пробоя жидкости.
Ключевые слова
наночастаца, лазерная абляция, цезий
Тезисы

Нелинейное тушение радиоактивности 137Cs

С.Н. Андреев1, Е.В. Бармина1, В.Г.Калинников2, А.В. Симакин1, А.А.Смирнов2, В.И. Стегайлов2, С.И. Тютюнников2, Г.А. Шафеев1,3*, И.А. Щербаков1

1 Институт общей физики им. А.М. Прохорова РАН, 119991, Москва, Российская федерация

2 Объединенный институт ядерных исследований, 141980 Дубна, Московская область, Российская федерация

3 Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ», 115409, Москва, Российская федерация

13f49b7749574*shafeev@kapella.gpi.ru

PACS: 42.62.–b; 61.46.–w; 78.66.–w

 

Аннотация

Экспериментально исследован новый эффект – тушение радиоактивности цезия-137. Эффект состоит в монотонном уменьшении радиоактивности водного раствора соли этого нуклида (энергия гамма-кванта – 662 кэВ) при облучении импульсным лазерным излучением наночастиц золота, находящихся в растворе. Результаты обсуждаются с точки зрения усиления лазерного поля на наночастицах и взаимодействия его с плазмой пробоя жидкости.

PACS: 42.62.–b; 61.46.–w; 78.66.–w

В целом ряде работ сообщалось о наблюдении воздействий разного рода излучений относительно малых интенсивностей (1010 – 1012 Вт/см2) на распад радиоактивного вещества. В частности, в [1] было обнаружено уменьшение активности радиоактивного цезия в водном растворе после воздействия на него лазерным излучением. Измерения гамма-активности водного раствора цезия проводились с временной задержкой до и после облучения. Регистрация гамма-спектра раствора непосредственно во время лазерного облучения с необходимыми спектральным и временным разрешениями не проводилась. В пользу существования обнаруженного эффекта говорила достаточно большая статистика результатов измерений.

В настоящем сообщении представлены результаты экспериментов с радиоактивным 137Cs, в которых регистрация спектров гамма-излучения осуществлялась непрерывно до, во время и после лазерного облучения с необходимым спектральным, временным и пространственным разрешением и фиксированной геометрии эксперимента.

Схема эксперимента представлена на рис. 1. В работе использовался импульсный Nd:YAG лазер с длиной волны излучения 1064 нм, длительностью импульса по полувысоте 10 нс, и частотой повторения импульсов 10 кГц. Энергия в импульсе составляла 2 мДж. Лазерное излучение фокусировалось с помощью асферической линзы сквозь прозрачное для него окно стеклянной кюветы на золотую мишень, помещенную в водный раствор соли хлорида цезия 137Cs с активностью 330 Бк. Типичный объем раствора 137Cs составлял 2 мл.  Осуществлялось сканирование лазерного луча по поверхности мишени, приводящее к образованию наночастиц золота, концентрация которых в растворе определялась временем лазерного облучения и расстоянием от перетяжки лазерного пучка до поверхности мишени. На поверхности наночастиц, попавших в перетяжку лазерного пучка, происходил пробой и инициировался плазменный разряд. Время существования плазменного разряда совпадало по порядку величины с длительностью лазерного импульса и составляло около 10 – 20 нс. Излучение плазмы имело сплошной спектр.

Рис. 1. Схема эксперимента (пояснения в тексте).

 

Кювета охлаждалась проточной водой, поэтому нагрев всего объема раствора во время лазерной экспозиции не превышал несколько градусов. Кювета фиксировалась на расстоянии нескольких миллиметров от чувствительной части детектора гамма-излучения на основе сверхчистого германия (Canberra) с охлаждением жидким азотом относительной эффективностью 30%, но без механического контакта с ней. Объем раствора много меньше, чем объем кристалла, поэтому раствор можно считать источником, близким точечному. Ядро 137Cs распадается  по двум основным каналам с вероятностью 95 % и 5 %, соответственно: это распад в возбужденное состояние ядра бария 137mBa, релаксация которого в основное состояние 137Ba сопровождается излучением гамма-кванта с энергией 662 кэВ, и прямой распад в основное состояние ядра 137Ba без излучения гамма-квантов. Активность пробы 137Cs измерялась по площади под спектральным пиком гамма-кванта с энергией 662 кэВ с помощью специальной программы. Значения активности сохранялись в памяти компьютера с частотой 1 раз в секунду, причем время накопления сигнала выбиралось таким, чтобы ошибка измерений не превышала 0,5%. Контраст пика по отношению к фону составлял 120:1.

 Неизменность геометрии измерений, постоянное нахождение пробы в одной и той же кювете, непрерывность измерений активности пробы непосредственно до, во время и после облучения с высоким временным, спектральным и пространственным разрешением, гарантируют отсутствие методических ошибок в эксперименте.

На рис. 2 приводятся результаты измерений активности пробы до, во время и после лазерного облучения. Естественно предположить, что ход кривой на первом участке – до включения лазера - описывается зависимостью, соответствующей бета-распаду ядра 137Cs с периодом полураспада 30 лет. В относительно малом временном интервале наблюдения она воспринимается, как константа. Второй участок - временной интервал лазерного облучения - характеризуется включением нового механизма, индуцированного в условиях нашего эксперимента лазерным излучением и его взаимодействием с облучаемой средой. Временной ход кривой на третьем участке – после выключения лазера – аналогичен ходу на первом участке.

Рис. 2 . Временной ход активности образца в отсчетах в секунду раствора 137Cs на линии 662 кэВ. Сплошные квадраты – без лазерного облучения, пустые кружки – при лазерном облучении.

 

Измеренная зависимость активности качественно совпадает с предыдущими наблюдениями по лазерному воздействию на раствор 137Cs [1]. Принципиально важным результатом, полученным в настоящей работе, является отсутствие превышения уровня гамма-излучения над начальным уровнем активности во всем временном интервале, т.е. уменьшение концентрации радиоактивного цезия не сопровождается избыточным излучением гамма - квантов с энергией 662 кэВ. Это позволяет сделать вывод о том, что основной канал распада никак не затрагивается, а стимулирование бета-распада осуществляется по новому механизму.

По аналогии с тушением люминесценции мы назвали этот механизм нелинейным тушением радиоактивности. Можно предположить, что он связан с увеличением вероятности прямого перехода в основное состояние 137Ba без излучения гамма-кванта с энергией 662 кэВ. Такая ситуация становится возможной в случае ионизации атома цезия с последующим его бета-распадом в связанное состояние, при котором бета-электрон занимает вакантную позицию в электронной оболочке атома.

Вероятность бета-распада в связанное состояние может очень сильно зависеть от степени ионизации бета-активных атомов. Например, в экспериментальной работе [2] было получено, что период полураспада полностью ионизованного атома рения 187Re оказался в 109 раз меньшим по сравнению с периодом полураспада нейтрального атома 187Re.

Условия нашего эксперимента позволяют предположить, что во время лазерного воздействия происходит частичная ионизация атомов 137Cs, которая так же может привести к существенному уменьшению его периода полураспада, и, как следствие, к падению концентрации радиоактивного цезия в облучаемом растворе.

В пользу такого предположения говорит то обстоятельство, что электромагнитное поле лазера локально усиливается вблизи взвешенных в жидкости металлических наночастиц [3]. Численное моделирование, проведенное в работе [4], показывает, что коэффициент усиления амплитуды электромагнитного поля вблизи металлической наночастицы составляет 102 и более. Электроны, эмитируемые с поверхности наночастиц, набирают в этом поле энергию, достаточную для ионизации окружающих атомов и последующего плазмообразования. Если концентрация наночастиц в перетяжке лазерного импульса достаточно велика, то отдельные плазменные области могут перекрываться, образуя единый плазменный канал, в котором происходит поглощение до 90 % энергии лазерного импульса, что и наблюдается в нашем эксперименте. Простые оценки показывают, что температура электронов в плазменном канале может достигать величины порядка 10 эВ. Попадая в область перетяжки лазерного импульса, атомы цезия могут быть частично (двух- или трехкратно) ионизованы электронами плазмы. Нельзя исключить также ионизацию средних и нижних электронных оболочек атома цезия электронами, приобретающими необходимую для этого кинетическую энергию в результате совместного действия различных механизмов усиления электромагнитного поля вблизи наночастиц и коллективных эффектов ускорения электронов в плазменном канале. Вопрос о том, насколько существенно период полураспада атома 137Cs может зависеть от его степени ионизации, предполагается изучить в последующих работах.

В заключение отметим, что аналог эффекта нелинейного тушения радиоактивности  наблюдался в недавней работе [5], в которой сообщалось об изменении активности 152Eu под действием мощного микроволнового излучения.

 

Благодарности

Выражаем благодарность С.А. Карамяну за подготовку экспериментов и участие в них. Работа частично поддержана грантами РФФИ 15-02-04510_а, 15-32-20926_мол_а_вед, 16-02-01054_а, грантом Президента РФ МК-4194.2015.2 и грантом Президиума РАН I.25П.

 

Литература

  1. E.V. Barmina, A.V. Simakin, G.A. Shafeev, Laser-induced caesium-137 decay, Quantum Electronics 44 (8) 791 – 792 (2014).
  2. Bosch, F.; et al. "Observation of bound-state beta minus decay of fully ionized 187Re: 187Re–187Os Cosmochronometry". Phys.Rev. Letters 77 (26), 5190–5193 (1996).
  3. E.V. Barmina, S. Lau Truong, F. Bozon-Verduraz, G. Levi, A.V. Simakin, G.A. Shafeev, Nanostructures generation on nickel under its laser ablation in liquids and their activity in Surface Enhanced Raman Scattering, Quantum Electronics, 40 (2010) 346-348.
  4. Encai Hao and George C. Schatz, Electromagnetic fields around silver nanoparticles and dimers, Journal of Chemical Physics, 120(1), (2004) 357-366.
  5. Z. Gonz, V.G. Kalinnikov, A.K. Kaminsky, S.N. Sedykh, A.A. Smirnov, V.I. Stegailov, A.V. Sushkov, and S.I. Tyutyunnikov, Influence of high-power pulse RF irradiation on several types of beta-decay, Proceedings of the 9th International workshop Strong Microwaves and Terahertz Waves: Sources and Applications, Nizhny Novgorod, July 24-30, 2014.
Summary of the project
Experimentally investigated a new effect - quenching of radioactivity of cesium-137. The effect is monotonic decrease of radioactivity of the aqueous solution of the salt of the nuclide (gamma energy - 662 keV) by irradiating a pulsed laser beam of gold nanoparticles in solution. The results are discussed in terms of increasing the laser field on nanoparticles and of its interaction with plasma from laser breakdown of the fluid.
Keywords
nanoparticle, laser ablation, cesium